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光子上轉(zhuǎn)換動態(tài)調(diào)控為稀土摻雜上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料的光色輸出提供了一種新的解決方案，在稀土發(fā)光材料應(yīng)用基礎(chǔ)研究方面具有重要意義。然而，目前具備動態(tài)調(diào)控上轉(zhuǎn)換發(fā)光顏色的材料體系通常通過交叉弛豫等過程實現(xiàn)，由于上述光色轉(zhuǎn)變過程中伴隨著稀土離子的發(fā)光猝滅過程，會無可避免地抑制發(fā)光強度及量子效率。另一方面，雖然多層核殼結(jié)構(gòu)納米粒子也能實現(xiàn)光色動態(tài)調(diào)節(jié)，但是其復(fù)雜的結(jié)構(gòu)設(shè)計、激發(fā)模式設(shè)計以及不同發(fā)光中心之間復(fù)雜的能量過程等問題增加了材料制備以及實際應(yīng)用的難度。因此，如何實現(xiàn)單發(fā)光中心的高效上轉(zhuǎn)換發(fā)光顏色動態(tài)調(diào)控是本領(lǐng)域面臨的一項挑戰(zhàn)。

針對上述科學(xué)問題，華南理工大學(xué)發(fā)光材料與器件國家重點實驗室周博教授團隊提出了一種基于界面能量傳遞（IET）的概念模型，在時間和空間維度上實現(xiàn)了上轉(zhuǎn)換發(fā)光動力學(xué)過程調(diào)控與光色動態(tài)調(diào)節(jié)。該工作以“Spatiotemporal control of photochromic upconversion through interfacial energy transfer"為題發(fā)表在著名期刊Nature Communications上。

周博教授團隊通過在NaErF4:Ho(0.5?mol%)@NaYbF4@NaYF4納米結(jié)構(gòu)中設(shè)計Yb亞晶格敏化層，可有效提高對激發(fā)能量的吸收和利用，進而增強上轉(zhuǎn)換發(fā)光。進一步研究表明，在納米尺度上精確調(diào)節(jié)Er和Yb亞晶格界面處的相互作用，可精確調(diào)節(jié)Er3+→Yb3+反向能量傳遞，進一步提升發(fā)光強度和量子效率。與NaErF4@NaYF4納米粒子對照樣相比，調(diào)控后的樣品發(fā)光強度、量子效率均大幅提升。此外，研究也發(fā)現(xiàn)微量摻雜Ho3+對調(diào)節(jié)Er3+紅光動力學(xué)過程具有促進作用，Er和Yb亞晶格的界面能量傳遞可改變Er3+發(fā)光能級布居速率。因此通過提高激發(fā)功率密度或減小激發(fā)脈寬，實現(xiàn)了發(fā)光顏色的動態(tài)轉(zhuǎn)變（紅→綠）；而且，由于Er3+紅光能級壽命較長，短脈寬激發(fā)下樣品發(fā)光顏色也隨時間發(fā)生變化（綠→紅）。上述多模式響應(yīng)的發(fā)光性質(zhì)在光學(xué)信息防偽識別、速度探測等方面展現(xiàn)了重大應(yīng)用潛力。本項研究為稀土上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料的多功能設(shè)計和光色動態(tài)調(diào)控提供了新的思路。

圖1. 基于界面能量傳遞的發(fā)光模型設(shè)計。a,b）常規(guī)低濃度摻雜與發(fā)光基質(zhì)；c）基于界面能量傳遞（IET）的核殼結(jié)構(gòu)設(shè)計；d）NaErF4:Ho(0.5?mol%)@NaYbF4@NaYF4核-殼-殼納米粒子及能量過程示意圖。

圖2. 樣品形貌及光譜表征。a,b）樣品的TEM圖及元素分布；c,d）變Yb濃度樣品的上轉(zhuǎn)換光譜及不同波長激發(fā)的發(fā)射強度變化；e）功率-強度雙對數(shù)曲線斜率；f）不同敏化層厚度樣品的上轉(zhuǎn)換光譜。

圖3. 納米空間調(diào)控上轉(zhuǎn)換發(fā)光。a）不同Yb3+摻雜濃度樣品的上轉(zhuǎn)換發(fā)光及吸收變化；b）吸收光譜；c,d）不同NaYF4夾層厚度樣品的上轉(zhuǎn)換光譜及強度比較；e）與常規(guī)納米粒子的對比；f）能量傳遞速率與離子距離的關(guān)系。

圖4. 時域調(diào)控上轉(zhuǎn)換發(fā)光：a,b）不同脈寬激發(fā)下的綠-紅比變化關(guān)系與色度坐標(biāo)（插圖為樣品的發(fā)光照片）；c）不同脈寬激發(fā)下的歸一化光譜；d）Er3+發(fā)光強度隨激發(fā)時間的變化：e）非穩(wěn)態(tài)激發(fā)上轉(zhuǎn)換發(fā)光顏色變化的機理示意圖；f）時間分辨光譜及紅綠比變化趨勢。

圖5. 前沿應(yīng)用。a）發(fā)光顏色多模調(diào)制；b）高泵浦功率或短脈沖激發(fā)解碼圖案信息；c）多維光信號的快速識別。d,e）速度監(jiān)測示意圖及結(jié)果；f-h）光譜結(jié)果分析及靈敏度變化。

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本文中上轉(zhuǎn)換發(fā)射光譜測試使用卓立漢光公司的OmniFluo990穩(wěn)態(tài)瞬態(tài)熒光光譜儀完成。OmniFluo990為模塊化搭建結(jié)構(gòu)，通過搭配不同的光源、檢測器和各類附件，為紫外/可見/近紅外發(fā)光測試提供綜合解決方案，也為稀土上轉(zhuǎn)換材料的光色調(diào)控研究提供有利工具。

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